In:
Angewandte Chemie, Wiley, Vol. 134, No. 3 ( 2022-01-17)
Abstract:
Der Zeolithkatalysator SSZ‐42 besitzt einen außerordentlich hohen Anteil von Wasserstoff‐verbrückten Brønstedsäure‐Zentren (Brønsted acid sites, BAS) von ≈80 %, deren 1 H chemische Verschiebung verglichen mit unverbrückten BAS (bei typischerweise 4 ppm) stärker entschirmt ist. Dies kommt durch die Wechselwirkung aufgrund einer günstigen Ausrichtung zu benachbarten Sauerstoffatomen des Zeolithgerüsts zustande. Eine Einteilung der Vielfalt der Wasserstoffbrücken wurde durch DFT‐Rechnungen beleuchtet, wobei 5‐Ringe und ovale 6‐Ringe zu stärkeren Wasserstoffbrücken zwischen entgegengesetzten Seiten der Ringe führen (höhere experimentelle Verschiebung, δ( 1 H)=6.4 ppm) als kreisförmige 6‐Ringe (δ( 1 H)=5.2 ppm). Käfigartige Strukturen und intra‐tetraedrische Wechselwirkungen können ebenfalls zu Wasserstoffbrücken führen. Es ist zu erwarten, dass die Ausrichtung von Sauerstoffatomen deren Rolle bei der Stabilisierung von katalytischen Zwischenprodukten beeinflussen, wie Oberflächen‐Alkoxy‐Gruppen und möglicherweise auch Übergangszustände.
Type of Medium:
Online Resource
ISSN:
0044-8249
,
1521-3757
DOI:
10.1002/ange.202109313
Language:
English
Publisher:
Wiley
Publication Date:
2022
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505868-5
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Permalink